塑料污染已经成为威胁人类健康和生物多样性的重要因素。废弃塑料具有双重属性，既有“污染属性”，也有“资源属性”。因此，通过废弃塑料的回收利用弱化其“污染属性”，强化其“资源属性”是解决能源危机和环境问题的有效途径之一。其中聚烯烃是最常见的塑料类型，在全球塑料需求中占据超70%的份额。

其中，C–C键是聚烯烃的主要连接键，对其降解的核心是活化、断裂C–C键。基于此，南京大学景亚轩研究员从C–C精准活化的角度系统深入地讨论了聚烯烃的回收升级，从分子水平上阐述了聚烯烃塑料中三种典型C-C键（Caliph–Caliph、Caliph–CCl Caliph–Carom）活化断裂的催化机理，及在典型催化剂上的活化行为和构效关系。对于聚烯烃（PP、PE等）中Caliph–Caliph键的活化断裂，主要遵循三种催化机理：即酸性位点上的Caliph–Caliph键的活化断裂、金属位点上的Caliph–Caliph键的活化断裂、金属–酸位点协同催化Caliph–Caliph键的活化断裂。在酸性位点上活化断裂时，活性和选择性主要受酸种类、强度、孔隙形态等因素影响。在金属位点上活化断裂时，金属位点的种类、尺寸效应和电子效应都会对聚烯烃的降解速率、产物分布带来较大的影响。在多功能催化剂上活化断裂时，酸性位点和金属中心的间距、协同效应和平衡效应对于实现Caliph–Caliph在双位点上的高效活化断裂非常关键。此外，Caliph–CCl是指存在于PVC中的C-C键。Caliph–CCl键的活化断裂过程中受Cl物种的影响较大，需要重点考虑Cl物种带来的影响。目前PVC的化学降解方式主要分为两种，即直接脱氯策略和氯转移策略。传统的直接脱氯是将氯元素以HCl形式从PVC中脱除，该方法弱化了PVC的“Cl资源”属性。氯转移策略则是将Cl物种转移至其他受体分子上，得到高附加值含Cl化学品，剩下的类PE聚合物可参照Caliph–Caliph键的活化断裂方式设计催化体系。但是，类PE聚合物仍与PE存在结构差异，设计催化剂时需针对性地调控金属位点及其表界面性质来增强催化性能。对于芳香塑料中Caliph–Carom键的断裂而言，常规的方法是通过酸/碱热裂解策略断裂Caliph–Carom键，当引入解离氢的金属位点后，可通过偶联热解与加氢反应实现芳香塑料的降解。通过调控金属位点的间距和电子效应优化中间体的吸附构型，可以有效提升目标产物的选择性。特别地，部分芳香塑料除了C-C键外，也含有C-O键，两者的选择性活性需综合考虑，通过调控催化剂的配位环境可实现C-O/C-C键的选择性吸附活化。特别地，部分C-C键活化过程中涉及了Caliph–Carom键、C-H键活化、脱氢、C-Cl键活化等，基于此，我们尝试从木质素中C–C键的活化、烷烃脱氢、C–H键活化和CVOCs降解等相关领域中获取可用于废塑料C-C键活化的催化剂设计思路，并展望了废塑料降解面临的挑战和机会。

该成果以Perspective的形式以“Precise activation of C–C bonds for plastics recycling and upcycling”为题，发表于英国皇家化学会旗舰期刊Chemical Science (论文链接：https://doi.org/10.1039/D3SC05701A)。论文第一作者为环境与健康研究院博士研究生冉宏顺，通讯作者为景亚轩研究员。研究得到了国家自然科学基金、南京大学人才启动经费等项目支持。

近年来，在废塑料降解方面，发展了通过 C-O/C-C 键精准活化断裂包括 PET、PS、PE、PC、PVC、PPO 等在内的废塑料降解的系列催化新方法，实现了混合芳香塑料氢解制芳烃的新工艺（Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 5527-5535; Nat. Rev. Chem 2022, 6, 635–652; ACS Catal. 2022, 12,10690-10699; Chem. Sci., 2024, 15, 795-831; Appl. Catal. B. 2023, 331, 122671; Green Chem. 2021, 23, 9640-9645; ChemSusChem 2020, 13,4181-4198; ChemCatChem, 2023, 15, e202201375）。